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論文

Surface analyses of CsOH chemisorbed on concrete and aggregate at around 200$$^{circ}$$C

Luu, V. N.; 中島 邦久

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 9 Pages, 2023/05

https://doi.org/10.1299/jsmeicone.2023.30.1940

Information of Cs distribution is important for decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F). Several experimental studies confirmed the Cs retention on stainless steels by chemical reaction at very high temperatures (commonly above 800$$^{circ}$$C), but the Cs retention on non-metallic materials, such as concrete and thermal insulators, was not fully understood though they are used with large quantity in light water reactors. This study demonstrated that Cs might be deposited and retained on the concrete structure where the temperature was not so high during the 1F accident. It was revealed that the CsOH/concrete interaction at around 200$$^{circ}$$C resulted in the formation of water-insoluble Cs-(Al,Fe)-Si-O deposits and water-soluble phases, i.e., cesium carbonate hydrate and possibly cesium silicate, if Al and Fe are not present. CsOH might be trapped on concrete by chemical reaction with CaCO$$_{3}$$ to form Cs$$_{2}$$CO$$_{3}$$ hydrate, and with aluminosilicate and SiO$$_{2}$$(quartz) to form Cs-Al-Si-O and Cs-Si-O deposits, respectively. This output will be useful for elucidating the trapping mechanism that caused an extremely high radioactivity on concrete shield plugs at 1F, and for developing an effective decommissioning practice for concrete structure.

論文

Study on cesium compound formation by chemical interaction of CsOH and concrete at elevated temperatures

Luu, V. N.; 中島 邦久

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(2), p.153 - 164, 2023/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2089263
 被引用回数：4 パーセンタイル：76.47(Nuclear Science & Technology)

Recently, extremely high dose rates were detected in the three-layer concrete plugs of Units 2 and 3 at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The high dose rates suggest that there are some trapping effects of radioactive materials on shield plugs when gas species and aerosols (e.g., CsOH, CsI) are released from reactor through the plug layers. To determine the trapping mechanism, concrete and commonly used aggregate and minerals are pulverized and mixed with CsOH, followed by heating at different temperatures to clarify the chemical interaction. The results showed that interactions of CsOH and CaCO$$_{3}$$ in concrete occurred even at room temperature to form Cs$$_{2}$$CO$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$. The interaction with aggregates occurred above 100$$^{circ}$$C and resulted in the formation of CsAlSiO$$_{4}$$. Additionally, amorphous and crystalline SiO$$_{2}$$ interacted with CsOH, forming a glass-like product above 200$$^{circ}$$C. These results suggest that formation of Cs$$_{2}$$CO$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$ would be one of the main trapping mechanism at shield plugs because CaCO$$_{3}$$ is commonly formed on concrete surface and reacts with CsOH at room temperature.

論文

Investigation of high-temperature chemical interaction of calcium silicate insulation and cesium hydroxide

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1755733
 被引用回数：8 パーセンタイル：70.65(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100$$^{circ}$$Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730$$^{circ}$$Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO$$_{4}$$)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。

論文

B$$_{4}$$C/Zircaloy reaction at temperatures from 1,173 to 1,953K

永瀬 文久; 上塚 寛; 大友 隆

Journal of Nuclear Science and Technology, 34(4), p.367 - 374, 1997/04

https://doi.org/10.3327/jnst.34.367
 被引用回数：4 パーセンタイル：37.18(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント時におけるBWR燃料集合体の損傷・溶融に及ぼす制御棒破損の影響を評価するための基礎的な知見を得ることを目的に、1173$$sim$$1953Kの温度範囲でB$$_{4}$$C中性子吸収材とジルカロイの化学反応を調べた。界面に形成された反応層の成長とジルカロイの肉厚減少を温度と時間の関数として評価し、反応速度を求めた。全体の反応は概ね2乗則に従い、各試験温度における反応速度定数を決定した。1823Kと1873Kの間で反応速度の急激な増大が見られた。これは反応の先端部で局所的にZr-BC系の液相が形成されることに起因している。したがって、反応速度定数の温度依存性は、1173$$sim$$1823K、1823$$sim$$1953Kという温度範囲に分けて決定した。

論文

Chemical interactions between B$$_{4}$$C and stainless steel at high temperatures

永瀬 文久; 上塚 寛; 大友 隆

Journal of Nuclear Materials, 245(1), p.52 - 59, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(96)00747-7
 被引用回数：46 パーセンタイル：93.51(Materials Science, Multidisciplinary)

BWR制御棒の構成材料間の化学反応を調べるために、B$$_{4}$$Cとステンレス鋼からなる反応対をアルゴン中、1073~1623Kの温度範囲で等温加熱した。化学反応により反応界面に複雑な反応層が形成された。反応速度を評価するためにステンレス鋼の肉厚減少を温度と時間の関数として測定した。反応は2乗則に従い反応速度定数と見かけの活性化エネルギーが求められた。反応速度の急激な変化が約1485Kで見られ、このことは、対応する温度にある鉄とボロン(それぞれの材料の主構成元素)間の共晶生成によって説明することができた。

論文

Enhancement of C$$_{2}$$H$$_{2}$$ formation due to interaction of graphite with energetic protons

山田 礼司

Journal of Nuclear Materials, 174, p.118 - 120, 1990/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(90)90429-Q
 被引用回数：8 パーセンタイル：81.56(Materials Science, Multidisciplinary)

エネルギーを有するプロトンを黒鉛に照射した際に生成するC$$_{2}$$H$$_{2}$$の収率は、他のC$$_{2}$$H$$_{4}$$、C$$_{2}$$H$$_{6}$$生成収率よりも大きい。照射量依存性を調べると、高照射量になるに従い、C$$_{2}$$H$$_{2}$$生成収率は増加し、他の収率は減少する。この結果は、C$$_{2}$$H$$_{2}$$生成収率には照射効果が強く影響を与えていることを示唆している。また、質量数28の測定結果と計算結果を比較すると、質量数28にはイオン衝撃脱離によるCOの寄与が大きいことを示し、質量数28の結果を炭化水素生成収率を決定することに使用することはできないことを明らかにした。

報告書

Studies on surface chemical states of some metals and ceramics bombarded with energetic light-ion

馬場 祐治

JAERI 1304, 76 Pages, 1987/02

JAERI-1304.pdf:3.1MB

keVオーダーの軽イオン衝撃した金属およびセラミックスの表面化学状態変化およびその機構を、XPS,AES.SIMSにより解析した。H$$^{+2}$$衝撃したSc,Ti,V,Y,Zr,NbではXPSスペクトルの内殻ケミカルシフトおよび価電子帯領域のMetal-Hピークにより水素化物の形成が認められた。得られた水素化物層は熱化学的に合成した水素化物に比べ、より高温まで安定である。一方、H$$^{+2}$$衝撃したSiC,Si$$_{3}$$N$$_{4}$$,SiO$$_{2}$$表面はそれぞれ炭素、ケイ素、ケイ素過剰となる。またH$$^{+2}$$,D$$^{+2}$$,He$$^{+e}$$衝撃によりTiC,TiN,TiO$$_{2}$$表面はチタン過剰となる。重照射下におけるにTiC表面のC/Ti比およびSIMSスペクトルのTi$$^{+}$$/C$$^{+}$$比の入射エネルギー依存性は、チタンおよびグラファイトのスバッター収率の比と対応することから組成変化は構成元素のスパッターに帰因することが明らかになった。

論文

Chemical sputtering yields of graphite; Sintereddiamond compacts and diamond films

山田 禮司

Journal of Nuclear Materials, 145-147, p.359 - 363, 1987/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(87)90360-6
 被引用回数：61 パーセンタイル：97.47(Materials Science, Multidisciplinary)

黒鉛、焼結ダイヤモンド、ダイヤモンド薄膜の化学スパッタリング収率を、入射H$$^{+}$$イオンのエネルギー、電流密度、試料温度をパラメータに測定した結果を報告する。 以前に化学スパッタリングによりCH$$_{4}$$が生成することを報告したが、今回それ以外にC$$_{2}$$H$$_{2}$$,C$$_{2}$$H$$_{4}$$,C$$_{2}$$H$$_{6}$$更にはC$$_{3}$$化合物が生成していることを見い出した。C$$_{2}$$H$$_{2}$$,C$$_{2}$$H$$_{4}$$,C$$_{2}$$H$$_{6}$$の入射エネルギー依存性では、~0.3keV付近でピークを持つ。これは、CH$$_{4}$$が~0.8keV付近で最大となるのに対して、大きくずれている。温度依存性に関しては、CH$$_{4}$$,C$$_{2}$$H$$_{2}$$,C$$_{2}$$H$$_{4}$$,C$$_{2}$$H$$_{6}$$とも~450~500$$^{circ}$$C付近で最大となり大きな差は無い。更に、電流密度依存性に関しては、1$$times$$10$$^{1}$$$$^{5}$$個/cm$$^{2}$$sec以下ではCH$$_{4}$$の収率は電流密度とともに幾分減少するが、1$$times$$10$$^{1}$$$$^{5}$$個/cm$$^{2}$$sec以上では一定となる。また収率が最大となる温度に関しても、上記の電流密以上では、電流密度に依存しない結果を得た。

口頭

Formation of Cs-compounds by chemical interaction of CsOH and concrete at various temperatures

Luu, V. N.; 中島 邦久

no journal, , 

To investigate the source of high dose rates at the concrete shield plugs of Unit 2 and 3 at 1F, high temperature tests on the mixture of CsOH and pulverized concrete/main components were conducted. Results showed that both water-soluble and -insoluble phases were formed below 300$$^{circ}$$C. Namely, Cs$$_{2}$$CO$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$ was formed due to chemical reaction with CaCO$$_{3}$$ at room temperature. The authors will discuss the possibility that this might be one of the main trapping mechanisms on shield plugs.

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